Carlo Basilico wurde am 11. Juli 1895 in Rancate geboren. Er zeigte bereits in seiner Jugendzeit ein herausragendes künstlerisches Talent, besuchte die Abendschule für Kunst in Mendrisio und setzt dann seine Studien an der San Carlo-Schule in Turin fort, wo er 1915 sein Diplom erwarb. Danach legte er ein Praktikum bei den Turiner Malern E. D. Smeriglio und A. Cornaglia ab. Nach seiner Rückkehr 1918 ins Tessin wurde er in Chiasso sesshaft, wo er bei dem Dekorationsunternehmen Pietro Prada Arbeit fand. Nach seiner Hochzeit mit Irma, der Tochter seines Arbeitgebers, eröffnet er das Atelier in Via S. Cantoni 9. Seine erste Kollektivausstellung fand 1926 bei der von der STBA in Lugano organisierten Ausstellung statt. Anschließend nahm er bis 1953 an den verschiedenen, im Tessin organisierten Kunstveranstaltungen teil. Im Jahr 1939 nahm er an der nationalen Schweizer Ausstellung teil und stellte zu verschiedenen Anlässen auch im Kunsthaus Zürich aus. Basilico, der für sein Malerei- und Ornamentikunternehmen bekannt war, hatte Gelegenheit, bedeutende Wanddekorationen und Graffiti im Chiasso der 1930er Jahre auszuführen. Neben dieser Aktivität widmete er sich der Publizistik und dem Design, entwarf Reklame und Inneneinrichtungen. Basilico schmückte 1935 die Decke des Kinotheaters in Chiasso und führte die Wandmalereien an der dahinter liegenden Wand aus. Ab Ende der 1940er Jahre widmete er sich fast ausschließlich der Architektur, da er in der Grenzstadt den Industriellen Luigi Giussani kennen lernte, der ihn mit der Planung verschiedener Arbeiten beauftragte, zu denen die Fassade der Metallwerke Monteforno in Bodio, die Arbeitersiedlung in Giornico und das Kraftwerk Lostallo gehörten. Basilico starb nach einem der Kunst gewidmeten Leben am 31. Januar 1966 in Mendrisio.